2000年,李政宰因和全智贤主演的科幻爱情片《触不到的恋人》,而被中国影迷认识。同年,他再次与李在容导演合作了电影《纯爱谱》。2001年,他与李英爱合作的电影《礼物》仅首尔地区票房便达到48万观影人次。之后,搭档李美妍再度出演了裴昶浩导演的作品《黑水仙》。2005年,李政宰携手张东健出演郭景泽导演的电影《台风》,并因此获得了韩国黄金摄影奖演技大奖和韩国电影大钟奖最佳男主角提名 。2010年,与全度妍合作的电影《下女》入围戛纳国际电影节主竞赛单元,李政宰也凭借该片获得了第31届葡萄牙奇幻电影节最佳男主角奖 ,并再度入围韩国电影大钟奖最佳男主角奖。2012年,李政宰主演了由崔东勋执导的电影《盗贼同