2003年，凯拉·奈特莉在迪士尼出品的《加勒比海盗》中饰演女主角伊丽莎白·斯旺（Elizabeth Swann）。凯拉扮演的女主角是一名外表大家闺秀实际野性难驯的总督女儿。同年，凯拉和休·格兰特、科林·费斯等影星出演了《真爱至上》。2004年，凯拉和艾恩·格拉法德、克里夫·欧文主演了《亚瑟王》，在片中饰演格温妮维尔。2005年，凯拉和马修·麦克费登主演了改编自简·奥斯汀同名小说的电影《傲慢与偏见》，并获得了第78届奥斯卡金像奖最佳女主角提名。同年，凯拉还出演了《灵幻夹克》和《多米诺》两部影片。2006年7月7日，凯拉·奈特莉和约翰尼·德普、奥兰多·布鲁姆主演的《加勒比海盗：聚魂棺》在美国上映
